Trong thời gian Chiến tranh Thế giới lần II, Bunch làm việc tại Cục tình báo Chiến lược (Tiền thân CIA) với nhiệm vụ nhà nhà phân tích cao cấp về vấn đề thuộc địa trước khi làm việc tại Bộ Ngoại giao Hoa Kỳ. Năm 1943 Bunche chính thức chuyển sang Bộ Ngoại giao, ở đây ông được bổ nhiệm làm Phó Phòng Nghiên cứu những vấn đề khu vực phụ thuộc dưới quyền Alger Hiss. Cùng với Hiss, Bunche trở thành lãnh đạo của Viện Quan hệ Thái Bình Dương (IPR).

Ông cũng tham gia vào kế hoạch xây dựng ban đầu của tổ chức Liên Hiệp Quốc tại Hội nghị San Francisco năm 1945.